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近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所吳凱豐研究員團(tuán)隊(duì)在量子點(diǎn)光化學(xué)研究中取得新進(jìn)展，實(shí)現(xiàn)了低毒性量子點(diǎn)敏化的近紅外光至可見光的上轉(zhuǎn)換，并將該體系與有機(jī)光催化融合，實(shí)現(xiàn)了高效快速的太陽光合成。
紅外光到可見光的上轉(zhuǎn)換在能源、醫(yī)學(xué)、國防等諸多領(lǐng)域具有重要意義。例如，對太陽能電池而言，上轉(zhuǎn)換能使器件有效利用陽光中大量的低能量紅外光子，顛覆性地提升太陽能轉(zhuǎn)換效率。此前報(bào)道的近紅外光敏劑普遍效率較低或含有貴金屬和有毒金屬，相對廉價(jià)環(huán)保的高效近紅外光敏劑仍然有待開發(fā)。
吳凱豐研究團(tuán)隊(duì)深入系統(tǒng)研究了量子點(diǎn)敏化有機(jī)分子三線態(tài)的動力學(xué)機(jī)制，并探索了這些新機(jī)制在光子上轉(zhuǎn)換、有機(jī)光合成等領(lǐng)域的初步應(yīng)用。在這些前期基礎(chǔ)之上，團(tuán)隊(duì)開發(fā)了于銅銦硒（CuInSe2）基量子點(diǎn)，用于替代劇毒性的鉛基近紅外量子點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)三線態(tài)敏化和近紅外上轉(zhuǎn)換。
團(tuán)隊(duì)首先制備了ZnS包覆的Zn摻雜CuInSe2核殼量子點(diǎn)，有效解決了該類量子點(diǎn)缺陷多和穩(wěn)定性差的難題。團(tuán)隊(duì)在量子點(diǎn)表面修飾羧基化的并四苯分子作為三線態(tài)受體，并采用紅熒烯分子作為湮滅劑，構(gòu)建了溶液相上轉(zhuǎn)換體系。
此外，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步將該上轉(zhuǎn)換體系與有機(jī)光催化融合，將上轉(zhuǎn)換產(chǎn)生的紅熒烯單線態(tài)直接用于“原位”有機(jī)氧化、還原、光聚合等反應(yīng)。該設(shè)計(jì)巧妙避免了上轉(zhuǎn)換光子傳播至溶液表面所經(jīng)歷的量子點(diǎn)重吸收損失。此外，得益于近紅外光子的有效利用和量子點(diǎn)的寬譜吸收特性，該上轉(zhuǎn)換—有機(jī)催化融合體系可在太陽光下高效快速運(yùn)行。在室內(nèi)窗臺上，幾秒內(nèi)即可實(shí)現(xiàn)丙烯酸酯的光誘導(dǎo)聚合。
