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近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員鄧德會、副研究員于良團(tuán)隊在二氧化碳(CO?)催化加氫制甲酸鹽研究中取得新進(jìn)展。團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)了富含邊結(jié)構(gòu)的二維硫化鉬(ER-MoS?)可以高效、高穩(wěn)定地催化二氧化碳加氫制備甲酸鹽，并提出了一種新型的水介導(dǎo)二氧化碳高選擇性加氫機(jī)理。
二氧化碳加氫制備甲酸鹽是二氧化碳資源化利用的重要途徑之一。然而，該反應(yīng)通常需要稀缺貴金屬基催化劑來達(dá)到高的反應(yīng)效率，限制了該反應(yīng)的應(yīng)用。而開發(fā)高效的非貴金屬催化劑是該反應(yīng)能夠規(guī)?；瘧?yīng)用的重要前提，但是非貴金屬催化劑面臨活性低和穩(wěn)定性差的雙重挑戰(zhàn)。
二硫化鉬被譽為“固體潤滑油之王”，也可作為一些化學(xué)反應(yīng)的催化劑，鄧德會團(tuán)隊前期在調(diào)控二硫化鉬的催化活性與選擇性上取得了系列進(jìn)展。在此基礎(chǔ)上，團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)了ER-MoS?可以高效催化二氧化碳加氫到甲酸鹽，在200℃下生成甲酸鹽的選擇性高于99%，反應(yīng)的轉(zhuǎn)換頻率達(dá)到了780.7h?¹。實驗表征結(jié)合理論計算顯示，ER-MoS?催化二氧化碳加氫到甲酸鹽的活性位為MoS?邊緣的硫空位，甲酸鹽的選擇性生成是通過了一種新型的水介導(dǎo)二氧化碳加氫機(jī)理，有望為MoS?基催化劑在加氫反應(yīng)中的應(yīng)用提供新思路。
