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      丙烯電催化氧化制環(huán)氧丙烷重大技術(shù)突破

      A-A+日期:2024-05-13來源:烯烴及高端下游    

      近日,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰、耿志剛教授等人在丙烯電催化氧化制環(huán)氧丙烷領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。

      研究人員利用溴化物作為反應(yīng)介質(zhì),在空間上解耦了丙烯電催化氧化反應(yīng)中的電解過程和丙烯轉(zhuǎn)化過程,從而避免了丙烯轉(zhuǎn)化過程中的諸多副反應(yīng),實(shí)現(xiàn)了高效丙烯電催化氧化制環(huán)氧丙烷。相關(guān)成果以“Spatial decoupling of bromide-mediated process boosts propylene oxide electrosynthesis”為題發(fā)表于《自然·通訊》雜志(Nat.Commun.2024, 15, 3646)。

      環(huán)氧丙烷(PO)是生產(chǎn)各種化學(xué)品的通用原料,包括聚醚多元醇、丙二醇和碳酸二甲酯。最近,環(huán)氧丙烷的電化學(xué)合成引起了廣泛關(guān)注。由于有限的法拉第效率(<20%)、電流密度(<5mAcm-2)和穩(wěn)定性(<10h),丙烯直接電催化氧化制環(huán)氧丙烷距離實(shí)際應(yīng)用較遠(yuǎn)。Sargent等人提出了一種氯化物介導(dǎo)體系用于環(huán)氧丙烷的電化學(xué)合成,該體系實(shí)現(xiàn)了1Acm-2的電流密度、約70%的法拉第效率和約97%的產(chǎn)物選擇性。雖然電流密度和選擇性顯著提高,但法拉第效率仍不能令人滿意。法拉第效率的損失可以歸因?yàn)榇温人幔℉OCl)不可逆地分解為不反應(yīng)的ClO-。此外,析氧反應(yīng)(OER)的激烈競爭也限制了法拉第效率,因?yàn)镃l-氧化到Cl2的標(biāo)準(zhǔn)電極電勢(1.36V vs RHE)高于析氧反應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)電極電勢(1.23V vs RHE)。為了避免上述電化學(xué)氯醇路線的缺點(diǎn),Br-/Br2氧化還原介質(zhì)被應(yīng)用于烯烴的選擇性氧化反應(yīng)。然而,它們的性能(包括活性、穩(wěn)定性和選擇性)仍然面臨以下挑戰(zhàn)。首先,反應(yīng)的工作電流受到限制(<0.35 A)。在這些工作中,烯烴被鼓泡入或直接置于電解槽內(nèi)。在這種情況下,烯烴在高電流下不可避免地會發(fā)生副反應(yīng),如過氧化,這不利于丙烯在高電流下的轉(zhuǎn)化,因此限制了環(huán)氧丙烷的規(guī)?;a(chǎn)。同時,副反應(yīng)造成了烯烴的損失,導(dǎo)致工業(yè)生產(chǎn)成本上升。其次,電流穩(wěn)定性會受到大量烯烴輸入和電解質(zhì)劇烈攪拌的阻礙。第三,反應(yīng)的法拉第效率是受限的,因?yàn)楫?dāng)生成的HBrO暴露于具有特定吸附位點(diǎn)的金屬基陽極時會發(fā)生不可逆的裂解反應(yīng)。第四,由于Br2在陽極表面的局部濃度相對較高,其與烯烴接觸后可能會生成溴化產(chǎn)物,降低了反應(yīng)的選擇性,導(dǎo)致產(chǎn)物分離成本升高。

      在本文中,我們通過利用溴化物介質(zhì)在空間上解耦了電解過程和丙烯轉(zhuǎn)化過程。具體來說,Br2在陽極產(chǎn)生,然后轉(zhuǎn)移到獨(dú)立的反應(yīng)器中與丙烯反應(yīng)??臻g解耦系統(tǒng)避免了陽極和丙烯之間的直接接觸,即使在高電流下活性和選擇性也有望被保持。此外,該解耦系統(tǒng)消除了大量原料輸入對系統(tǒng)穩(wěn)定性的干擾。正如預(yù)期的那樣,所開發(fā)的電化學(xué)溴醇體系能夠使用成本低廉的碳紙作為陽極來高效合成環(huán)氧丙烷。在所有外加電位下,環(huán)氧丙烷的選擇性達(dá)到99.9%以上。值得注意的是,在1.9 VvsAg/AgCl電位下,法拉第效率達(dá)到了91%。該系統(tǒng)能夠在250 mAcm-2電流密度下穩(wěn)定運(yùn)行750小時(>30天),法拉第效率在整個過程中僅表現(xiàn)出0.73%的衰減。我們還設(shè)計了一個幾何電極面積為25 cm2的放大流動型反應(yīng)器并結(jié)合自主設(shè)計的蒸餾分離裝置驗(yàn)證了上述策略的實(shí)際應(yīng)用前景。在6.25 A電流下連續(xù)電解50小時后,共獲得了262g環(huán)氧丙烷純產(chǎn)品。此外,電化學(xué)溴醇路線也適用于其他烯烴的高效轉(zhuǎn)化,包括氣態(tài)烯烴(如乙烯、1-丁烯和異丁烯)和液態(tài)烯烴(如1-辛烯、環(huán)戊烯和苯乙烯)。這些結(jié)果證實(shí)了電化學(xué)溴醇路線合成環(huán)氧化物的工業(yè)可行性。

      該項(xiàng)研究受到國家自然科學(xué)基金委、中國科學(xué)院和科技部等的資助。曾杰、耿志剛教授為該論文的通訊作者,博士生遲明芳、博士后柯景文和特任副研究員劉彥為論文的共同第一作者。

       

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